Ученые раскрыли механизм низкотемпературного преобразования парниковых газов
Исследователи установили физико-химический механизм, позволяющий каталитически преобразовывать парниковые газы — метан (CH4) и углекислый газ (CO2) — при значительно более низких температурах, чем это было возможно ранее.
Традиционный процесс сухого риформинга метана (DRM) требует температур выше 800 °C и приводит к быстрой деактивации катализатора. Применение постоянного тока (DC) к катализатору, например, на основе палладия и оксида церия (Pd/CeO2), позволяет проводить реакцию при ~200 °C, но причина этого усиления оставалась неясной.
Группа ученых под руководством Тосики Сугимото и Ясуси Сэкина с помощью комплекса операционных анализов выявила, что ключевую роль играет не нагрев, а инжекция зарядов. Активность DRM положительно коррелирует с силой тока и электропроводностью, но отрицательно — с напряжением. Это указывает на то, что процесс управляется потоком заряженных частиц, а не электрическим полем или джоулевым теплом.
Ученым впервые удалось обнаружить как электроны, так и дырки, генерируемые в оксиде церия под действием тока, и показать количественную связь между плотностью инжектированных зарядов и каталитической активностью. Более того, был раскрыт нетривиальный механизм образования дырок в полупроводнике n-типа за счет локальной деформации кристаллической решетки.
Это открытие опровергает классические представления о невозможности дырочно-управляемого окисления в полупроводниках n-типа и закладывает основу для создания нового поколения устойчивых к коксованию катализаторов для низкотемпературной переработки парниковых газов.
Исследование опубликовано в журнале The Journal of Physical Chemistry Letters.
0 комментариев