Атомный катализатор раскрывает скрытую ценность растительных отходов

Лигнин на растительной основе переосмыслен как платформа для сверхэффективных катализаторов, которые могут помочь сделать химию более устойчивой. Фото: Университет Манчестера

Лигнин придает растениям большую часть их структурной прочности и представляет собой крупнейший возобновляемый источник ароматических химических веществ, встречающихся в природе. Он может составлять значительную долю (до 35%) отходов биомассы сельского и лесного хозяйства. Однако сложная молекулярная структура лигнина делает его notoriously трудно поддающимся эффективному расщеплению, что ограничивало его потенциальное использование в устойчивом производстве.

В исследовании, опубликованном в журнале ACS Catalysis, международная команда, в которую вошли доктор Кристофер Парлетт, Синьюэ Чжоу и Ютао Цзян из кафедры химической инженерии, разработала высокоэффективный «одноатомный катализатор». Исследователи также определили на молекулярном уровне, как катализатор разрывает прочные химические связи, которые помогают удерживать лигнин вместе.

Катализатор содержит отдельные атомы рутения, встроенные в азот-допированный углеродный материал. Благодаря изоляции атомов рутения такая конструкция обеспечивает высокую каталитическую активность, требуя при этом лишь очень малых количеств металла, что повышает эффективность по сравнению с традиционными системами.

Раскрытие механизма расщепления лигнина

Одним из постоянных препятствий в исследованиях лигнина было точное определение того, какие части катализатора отвечают за разрыв его необычно прочных химических связей. Без этой информации у исследователей было мало ориентиров для разработки более эффективных катализаторов.

Команда обнаружила, что особая атомная структура, известная как «участок Ru-N₄», особенно важна. Эти участки активируют молекулы кислорода и способствуют разрыву как углерод-кислородных, так и углерод-углеродных связей в лигнине.

Используя сочетание лабораторных экспериментов и компьютерного моделирования, исследователи смогли реконструировать этот процесс более детально. Катализатор сначала активирует кислород, производя высокореакционноспособные частицы. Затем эти частицы атакуют структуру лигнина и расщепляют ее на более мелкие молекулы.

Высокая конверсия в мягких условиях

При тестировании в оптимизированных условиях катализатор преобразовывал почти все модельные соединения лигнина и давал высокие выходы ценных химических продуктов, включая фенол.

Процесс также работает в относительно мягких условиях и не требует агрессивных химикатов. Такое сочетание может сделать этот подход полезным для разработки более устойчивых методов химического производства.

Исследователи пошли дальше упрощенных модельных соединений и протестировали катализатор на реальном лигнине, собранном из нескольких источников биомассы. Он успешно преобразовал эти образцы в полезные ароматические соединения, которые потенциально могут стать строительными блоками для топлива, пластмасс и других материалов.

Потенциальный путь к химикатам на основе биомассы

Полученные результаты дают более детальную картину того, как одноатомные катализаторы работают при конверсии биомассы. Это понимание может послужить руководством для разработки более эффективных каталитических систем в будущем.

«Понимание того, как именно эти катализаторы работают на атомном уровне, позволяет нам разрабатывать лучшие материалы для преобразования возобновляемых ресурсов в ценные химические вещества», — сказал доктор Кристофер Парлетт, преподаватель химической инженерии.

Облегчая переработку лигнина и его преобразование в продукты с более высокой добавленной стоимостью, исследование может поддержать более широкий переход от традиционного линейного производства химикатов на основе нефти к более циркулярной экономике, основанной на биомассе.

Источники:

Материалы предоставлены Университетом Манчестера. Оригинал написан Энной Бартлетт.

Yingxiang Zhao, Yingjie Zhao, Xinyue Zhou, Haiwei Guo, Qiqi Yin, Yutao Jiang, Haiyan He, Na Liu, Gengbo Ren, Christopher M. A. Parlett, Changzhi Li. Unveiling the Role of Ru–N4 on Ru–N–C Single-Atom Catalyst in C–O/C–C Bonds’ Oxidative Cleavage in Lignin. ACS Catalysis, 2026; 16 (4): 3607 DOI: 10.1021/acscatal.5c08001