Симметрия объясняет появление светоиндуцированных сайдбэндов в квантовых материалах

Распределение спектрального веса в TrARPES через флокетовские оптические правила отбора. Автор: Max Planck Society

Исследователи из Института структуры и динамики материи Макса Планка (MPSD) в сотрудничестве с международными партнерами разработали импульсно-разрешенные флокетовские оптические правила отбора. Они показывают, как эти правила, основанные на симметрии, определяют распределение спектрального веса фотонных сайдбэндов в экспериментах по фотоэмиссионной спектроскопии с временным и угловым разрешением (TrARPES) в различных конфигурациях накачки и зондирования. Эта фундаментальная работа была опубликована в Science Advances.

Сверхбыстрые лазеры произвели революцию в управлении электронными свойствами квантовых материалов. Когда материалы подвергаются воздействию сильных периодических лазерных полей, их электронные состояния могут гибридизироваться с фотонами, образуя флокетовские состояния. Эти состояния проявляются как переходные светоиндуцированные сайдбэнды с различными распределениями спектрального веса, которые можно наблюдать в экспериментах TrARPES.

Такие неравновесные спектральные особенности дают прямое представление о микроскопических механизмах взаимодействия света с веществом в квантовых материалах и имеют центральное значение для развития сверхбыстрой фотоэмиссионной спектроскопии и инженерии флокетовских зонных структур.

Однако сохраняется критическая проблема: хотя некоторые эксперименты показывают, что обнаруживаемость этих сайдбэндов зависит от поляризации света, всеобъемлющее теоретическое объяснение этих наблюдений до сих пор не было успешным. Это ограничение препятствовало систематическому проектированию фотонных состояний в квантовых материалах — проблему, которую данное исследование успешно решает.

«Мы обнаружили, что видимость этих сайдбэндов подчиняется управляемым симметрией флокетовским оптическим правилам отбора, по духу похожим на электрические дипольные переходы в равновесии, индуцированные внешним световым полем», — объясняет ведущий автор Беншу Фан, постдокторант MPSD.

«Наша система систематически связывает симметрии материала, насосные и пробные лазеры, а также флокетовский индекс, чтобы определить, могут ли сайдбэнды появляться при определенных условиях накачки и зондирования», — добавляет Ханнес Хюбенер, руководитель исследовательской группы MPSD.

Исследовательская группа выбрала монослойный черный фосфор (BP), слоистый полупроводник с высокоанизотропной кристаллической структурой, в качестве прототипной системы. Они проверяют эти правила отбора с помощью современных ab initio (изначально) моделирований теории функционала плотности, зависящей от времени (TDDFT). Эти симуляции воспроизводят известные экспериментальные явления флокетовской инженерии в тонкой пленке BP. Они также предсказывают новые спектральные особенности в неисследованных геометриях, все из которых естественным образом объясняются вновь открытыми флокетовскими оптическими правилами отбора.

«Эти результаты демонстрируют силу симметрии в объяснении и предсказании светоиндуцированных явлений», — говорит Пейчже Танг, профессор Университета Бэйхан и приглашенный ученый в MPSD.

Примечательно, что исследователи расширили свой подход за пределы монослойного BP, продемонстрировав его переносимость на другие материалы, такие как гексагональный нитрид бора. Это расширяет охват флокетовской инженерии на более широкий класс материалов и экспериментальных установок.

«Эта система станет необходимым инструментом для инженерии управляемых симметрией неравновесных квантовых состояний, прокладывая путь для будущей флокетовской инженерии в сверхбыстрой спектроскопии», — заключает Анхель Рубио, директор теоретического отдела MPSD.

Больше информации: Benshu Fan et al, Floquet optical selection rules in black phosphorus, Science Advances (2025). DOI: 10.1126/sciadv.adw2744

Источник: Max Planck Society