Новый метод измерения сверхбыстрых процессов в отдельных молекулах

Схема экспериментальной установки и принцип работы. Серебряный зонд сканирующего туннельного микроскопа (СТМ) исследует отдельную молекулу пирролидина на поверхности меди Cu(001). Молекула случайным образом переключается между двумя конформациями в потенциале с двойной ямой, что показано на диаграмме поверхностного потенциала и соответствующих топографиях СТМ ниже. Периодическая электрическая модуляция позволяет исследовать выпрямление, выявляя зависимость перехода от частоты по Лоренцу, что связывает населённость состояния с временем релаксации. Автор: Лаборатория Уилсона Хо

Квантовое стохастическое выпрямление — это процесс, наблюдаемый в некоторых физических системах, который преобразует случайные квантовые флуктуации (квантовый шум) и слабый переменный сигнал (например, переменный ток или напряжение) в постоянный выходной сигнал (например, постоянный ток). Этот квантовый эффект ранее наблюдался в магнитных туннельных переходах, где он обусловлен как квантовой механикой, так и случайными процессами.

Исследователи из Калифорнийского университета в Ирвайне недавно продемонстрировали, что квантовое стохастическое выпрямление в отдельных молекулах можно использовать для изучения их внутренней динамики релаксации. Их подход, описанный в статье, опубликованной в журнале Physical Review Letters, может помочь в будущих исследованиях молекулярной динамики и усовершенствовать измерение сверхбыстрых процессов на атомном уровне.

«Несколько лет назад я участвовал в комитете по защите кандидатской диссертации, и аспирант обсуждал свои исследования стохастических процессов в магнитных туннельных переходах нанометрового масштаба», — рассказал Phys.org Уилсон Хо, старший автор статьи. «Сигнал в его эксперименте зависел от теплового шума и демонстрировал переход при изменении частоты возбуждения. Мне пришло в голову, что мы должны наблюдать аналогичный эффект, но полностью квантовомеханический, при зондировании отдельных молекул с помощью сканирующего туннельного микроскопа (СТМ). Я поделился этими идеями с Цзян Яо, тогдашним аспирантом в моей группе, и наше обсуждение привело к публикации этой статьи».

Основная цель исследования Хо и его студентов заключалась в наблюдении внутренней квантовой случайности (квантовой стохастичности) в отдельной молекуле. Для этого учёные приложили периодическое осциллирующее напряжение к молекуле пирролидина, адсорбированной на медной поверхности, что вызвало случайные квантовые переключения между состояниями молекулы.

Затем они измерили отклик молекулы на частоту осциллирующего напряжения, уделяя особое внимание структурным изменениям (конформациям). Это позволило им определить, насколько быстро молекула возвращается в исходное состояние после возмущения, фиксируя процессы, слишком быстрые для обнаружения с помощью обычной микроскопии.

«Мы использовали самодельный СТМ, работающий при низкой температуре (8 K) в условиях сверхвысокого вакуума, чтобы измерить выпрямляющий ток как сигнал преобразования через отдельную молекулу пирролидина», — пояснил Хо. «Это позволило нам наблюдать стохастические, не зависящие от истории квантовые переходы между двумя молекулярными состояниями под действием синусоидального периодического напряжения с различными частотами. Лоренцевидный переход в частотной характеристике выпрямляющего тока, соответствующий экспоненциальному затуханию во времени, оказался согласованным с квантовой стохастической динамикой, связывая частоту перехода с временем релаксации населённости».

Результаты исследования показывают, что квантовые стохастические процессы выпрямления можно использовать для изучения квантовой случайности отдельных молекул. Метод учёных позволил исследовать сверхбыстрые процессы в молекуле пирролидина на временных масштабах, слишком коротких для электроники СТМ.

«Понимание того, как случайный квантовый шум может усиливать сигналы при модуляции периодическим синусоидальным воздействием, потенциально поможет бороться с ошибками, вызванными окружением, в квантовых устройствах», — отметил Хо. «С методической точки зрения, наша частотно-зависимая спектроскопия выпрямления предлагает мощный способ исследования быстрых процессов релаксации в двухуровневых системах с помощью периодического синусоидального воздействия, что значительно упрощает требования к инструментарию».

В будущем этот метод может быть использован другими исследовательскими группами для изучения динамики отдельных молекул, а также для развития квантовых технологий за счёт уменьшения ошибок, вызванных взаимодействием квантовых состояний с окружающей средой. В следующих исследованиях команда планирует изучить динамику отдельных молекул на пикосекундных масштабах, расширив подход до терагерцовых частот.

«Помимо измерения сверхбыстрых процессов, таких как колебательная релаксация и движение протонов, наш метод исследования отдельных молекул может раскрыть связь между стохастичностью и когерентностью — фундаментальным, но малоизученным аспектом квантовых систем», — добавил Хо. «Эти два явления часто сосуществуют, но современные методы пока не позволяют исследовать их одновременно».

Дополнительная информация: Jiang Yao et al, Quantum Stochastic Rectification in a Single Molecule, Physical Review Letters (2025). DOI: 10.1103/dqfn-y77k